治療用水のゲルマニウムポテンシャルに関する水文学的および生物医学的洞察:スデット山地(ポーランド)の健康リゾートの事例研究
Hydrogeochemical and biomedical insights into germanium potential of curative waters: a case study of health resorts in the Sudetes Mountains (Poland)

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www.ncbi.nlm.nih.gov/pmc/articles/PMC6061135/環境地球化学と健康

エンバイロン・ジオケム・ヘルス2018; 40(4):1355-1375.

2018年1月3日オンライン公開

概要

ゲルマニウムは非必須元素と考えられているが、生体にとってどのような意味を持つかはまだほとんど分かっていない。ゲルマニウムは、がんやHIV感染症などの重篤な疾患の予防・治療効果を発揮する。ゲルマニウムは急性毒性はないが、様々な臓器や組織に蓄積される傾向があるため、長期的あるいは大量に投与された場合、好ましくない、あるいは危険な副作用が報告されている。

一般に、ゲルマニウムの無機化合物は有機化合物より毒性が強い。ゲルマニウムの作用の正確な分子メカニズムを解明し、治療水/ミネラルウォーターによるゲルマニウムの安全かつ効果的な投与量を決定し、ゲルマニウム強化水をバルネオセラピーに使用する用途と利点を理解するために、さらなる研究を行う必要がある。

スデット地方(ポーランド)の温泉から採取された治療水(冷たい二酸化炭素に富む、熱水)の地球化学を、ゲルマニウムを支配する可能性のある成分と鉱物相の観点から明らかにした。熱水(20℃以上)中のゲルマニウムとケイ素は、結晶質(花崗岩,片麻岩)帯水層中のケイ酸塩の溶解性に起因すると考えられ、新生石英によって制御されている可能性がある。

CO2に富む冷たい水では、水化学の多様性とゲルマニウムと鉄、ケイ素、ヒ素との関係の重要性が明らかになった。帯水層の堆積岩(砂岩)と変成岩(片麻岩)の両方において、鉄を含む一次鉱物(ケイ酸塩)または二次鉱物(酸化物)がゲルマニウムを溶液中に放出すると考えられる。Kłodzko地方西部のCO2に富む水域では、ゲルマニウムは砒素と明瞭な相関を示す。この2つの元素は、結晶質基盤からの共供給、および/または、地震活動性の高いPoříčí-Hronov断層帯に関連する深部転位に沿ったポストマグマチック起源の物質の移動であると仮定される。この地域は、スデット地方でゲルマニウムを豊富に含む水域を見つけるのに最も有望であると提案された。

電子補足資料

この論文のオンライン版(10.1007/s10653-017-0061-0)には補足資料が含まれており、認定ユーザーはこれを利用することができる。

キーワード ゲルマニウム地球化学、養生水、ミネラルウォーター、治療用水、ゲルマニウム代謝、ポーランド

はじめに

ゲルマニウムはハイテク元素でありながら、生物学と医学の両分野で関心を呼んでいる。ゲルマニウムは、生命にとって不可欠な物質とは考えられておらず、また、環境に対する脅威ともなっていない (Enghag2004)。にもかかわらず、この元素の生物学的な役割については、まだ十分に検討されていないことは明らかである。最も新しい研究は、有機ゲルマニウム化合物とその効果に関するものである。ゲルマニウムを医薬品として摂取することの利点を指摘するもの (Asai1981; Kamen1987; Levine1987; Faloona and Levine1988; Goodman1988a; Peng et al.2000; Sellappa and Jeyaraman2011)から、ゲルマニウム製剤の乱用による健康リスクを暴露するもの (Schauss1991a; Gerber and Leonard1997; Tao and Bolger1997)まで、さまざまな見解が提示されている。

多くの天然水に含まれる主なゲルマニウムの形態であるゲルマニウム酸 (H4GeO4)のような無機ゲルマニウム化合物の生物学的役割の研究は、同等の関心を持たれていない。また、ゲルマニウムという元素は、飲料水の基準として規制・考慮されていない (WHO2008)。

日本、韓国、台湾、中国など一部の東アジア諸国では、ゲルマニウムが評価され、健康管理において重要な役割を与えられている (Asai1981; Kamen1987; Satgé2004)。具体的には、以下の通りである。(1)ゲルマニウムを多く含む食品(棚機、高麗人参、サンズコン、ウォーターナット、サンザシの実、ニンニク、コンフリーなど)への感謝 (2)有機ゲルマニウム栄養補助食品の使用 (3)ゲルマニウムを多く含む合成水の生産と消費 (4)純粋ゲルマニウム含有皮膚マッサージ器などの化粧品利用など。1969年、日本の化学者でありゲルマニウム愛好家であった浅井和彦博士が、世界で初めてゲルマニウム有機化合物の研究を目的とした「ゲルマニウム研究所」を設立した。日本や韓国では、ゲルマニウムを豊富に含む天然水や合成水が飲用や治療に重宝されており、「薬山水」「三水楼水」「アルファゲルマニウムミネラルウォーター」「ゲルマニウム白水」「ロタゲルマニウムミネラルウォーター」などのボトルが販売されている。

欧州では、ゲルマニウムを多く含むミネラルウォーターの利用を含め、ゲルマニウムに対する非ハイテク的な関心は、上述の東アジア諸国と比較するとごくわずかである。Dunaris(0.08 mg/L Ge; Bitschene and Sessler2012)やVincentka(0.11 mg/L Ge; Reimann and Birke2010)など、いくつかのヨーロッパのボトルウォーターは、ゲルマニウムが濃縮されているため人の健康に有益であるとやや人気がある。このような認識は、もともとゴールドスタイン(19271932)がデュナリス水の癌治療実験に成功し、ゲルマニウム元素がデュナリス水に含まれる活性物質であると推測した研究に基づくものである。Staufer(1985)は、Goldstein以降の研究を参考に、ゲルマニウムが養生水に含まれる健康増進成分であることに関心を持たせようとした。現在、養生水やミネラルウォーターの地球化学的な認識はかなり進んでおり、バルネオロジー(医水学、サーマリズム)におけるゲルマニウムの健康効果というテーマは追求されるべきものであろう。

ポーランド南西部のスデット山脈にある保養地で使用されている治療水に含まれる微量元素の地球化学的研究において、ゲルマニウムが初めて記録された。

本書の目的は、以下の通りである。(1)スデット山脈の薬湯に含まれるゲルマニウムの起源を評価する試み、(2)スデット山脈でゲルマニウムに富む鉱泉を見つけるのに役立つ地化学的・地質的条件を示す、(3)薬湯の飲用や入浴による治療効果に関心のある医師が、薬湯の有益元素と考えられるゲルマニウムに注意を払い、さらなる研究の価値を認める、である。

ゲルマニウムと人の健康

ゲルマニウムは、土壌、岩石、動物、植物に有機および無機形態で存在するため、水や食物中に自然に存在する (Kang et al.2001)。さらに、産業界では半導体として、またDVD-RAMやDVD-RWなどの相変化型光磁気ディスクの製造に使用されている (Lin et al.2006)。これらのディスクのリサイクルプロセスがないため、環境汚染が進み、そのメタロイドへの曝露が増加している (Kobayashi and Ogra2009)。

ゲルマニウムの生物学的機能はよく知られていない。グルタミン酸酢酸トランスアミナーゼ、乳酸脱水素酵素、アルコール脱水素酵素、グルタチオン-S-トランスフェラーゼなど、多くの酵素を阻害することが報告されている (Furst1987)。糖質代謝への関与が示唆されているが、現在まで証明されていない (Goodman1988b)。いくつかの文献では、癌、HIV感染、肝臓疾患、高血圧、関節炎、食物アレルギー、マラリアなどの多くの症状に対するその有益な効果を報告している (Goodman1988b; Furst1987)。しかし、ゲルマニウムは必須栄養素とは見なされていない。研究 (COT2008)は、その人口平均摂取量が0.1~1.5μg/日と非常に低いことを報告し、ゲルマニウムの食事暴露が毒性学的に懸念されることはないと結論づけている。

水中にはゲルマニウム酸 (H4GeO4)を中心とした無機物が、動植物由来の食品にはカルボキシエチルゲルマニウムセスキオキシドと1-フェニル-2-カルボキシエチルゲルマニウムセキスルフィドを混合したゲルマニウム132 (Ge-132)などの有機化合物が含まれる。乳酸-クエン酸-ゲルマニウムの化合物であるサナムゲルマニウム;および2-アザ-8-ゲルマンスピロドカン-2-プロパミン-8,8-ジエチル-N,N-ジメチルジクロライドの化合物であるスピログルマニウム (Kang et al.2001).低レベル(0.002-0.004mg/kg)の元素は、穀物、パン、肉、魚に含まれ、高レベル(2-9mg/kg)は豆、トマトジュース、カキ、マグロ、ガーリック、アロエベラ、緑茶から検出されている(農水省1997)。ゲルマニウムは現在、市場で承認されている医薬品には含まれていないが、ゲルマニウム化合物を含む医薬品製剤を含むいくつかの臨床研究が行われている (Hirayama et al.)

ゲルマニウムは非必須元素で無害と考えられているが、その毒性作用と代謝についてはまだほとんど知られていない。ゲルマニウムは、経口投与後、消化管から迅速かつ広範囲に吸収され (Rosenfeld1954; Furst1987)、その後、赤血球と血漿の間にかなり均一に分布し、結合していない状態で様々な臓器と組織に輸送される (Goodman1988b; Rosenfeld1954; Schauss1991a)。体内には広く分布しているが、臓器への蓄積・滞留はゲルマニウムの化学形態に依存する。無機ゲルマニウムは体内に蓄積する傾向があり、腎臓、肝臓、脾臓、消化管、骨に最も高い濃度が確認されている (Furst1987)。Ge-132の場合、最高濃度は膀胱で、消化器官では低濃度であることから、有機形態のゲルマニウムを臓器に蓄積するよりも排泄する傾向が高いことが示されている (Schauss1991a)。一般に、ゲルマニウムは主に尿中に排泄され、胆汁および糞便を介して少量だけ排泄される。有機化合物は速やかに消去され、より効率的に排泄される (Goodman1988b)。ゲルマニウムの生物学的半減期は、全身の場合で1.5日、肝臓で2日、腎臓で4.5日と推定されている (Furst1987; Schauss1991b)。したがって、ゲルマニウムが最も多く蓄積される臓器は腎臓である。ゲルマニウム欠乏症は、中国やロシアの小児が罹患する変形性関節症であるカシン・ベック病 (KBD)の一因であることが示唆されているが、動物実験では確認されていない (Peng et al.2000 )。急性ゲルマニウム中毒に関する報告はないが、無機ゲルマニウムサプリメントの長期摂取により、様々な臓器機能障害や、死亡などの重篤な副作用が報告されている。初期症状は食欲不振、体重減少、疲労、頭痛、嘔吐、下痢、筋力低下などであり、長期間の中毒により筋肉や神経系の障害などの全身症状を伴う腎機能障害や不全を引き起こす (Nagata et al.)ゲルマニウムの摂取を中止しても腎機能は正常には戻らない (Van der Spoel et al.1990)。しかし、有機ゲルマニウム化合物の毒性は低く、重篤でないことが分かっている。

文献に記載されているゲルマニウム投与の有益な効果は、癌、HIV感染、自己免疫疾患、関節炎、および老人性骨粗鬆症の予防または治療への使用に関するものである (例:Tanaka et al.1984、Nagahama et al.1986、Nakata et al.1986、Aso et al.1988、Goodman1988b; Konno et al.1990、Hirono et al.1991、Fujii et al.)スピロゲルマニウムの癌治療としての第I相および第II相試験が行われている (Dhingraら、1986;Harveyら、1990)。ゲルマニウムの有益な応用に関わる分子メカニズムは、癌の促進段階において重要なイベントであるギャップジャンクション細胞間通信の阻害に対するその予防効果によって説明できる (Kang et al.しかし、その負の効果は、ミトコンドリアが介在する酸化ストレスとアポトーシスに起因する可能性がある (Lin et al.2006)。今のところ、その正確なメカニズムはまだよく分かっていない。

ゲルマニウムは、重篤な疾患の予防や治療効果を発揮することから、興味深い研究対象であるように思われる。しかし、ゲルマニウムは生体内に蓄積され、好ましくない、あるいは脅威的な副作用を示す傾向がある。したがって、ゲルマニウムの作用の正確な分子メカニズムを解明し、ゲルマニウムの安全な投与量と治療期間を決定するために、さらなる研究を行う必要がある。

【省略】

ゲルマニウム濃縮水をバルネオセラピーに使用する際の視点、限界、必要条件

最近、Bieszczady山脈(カルパチア山脈、SEポーランド)の堆積帯水層(主に白亜紀~暁新世の砂岩と礫岩)にある低温(12.3 °C)のCO2リッチな鉱物水から、高濃度のゲルマニウム(最大36 µg/L)が検出された(Dobrzyński et al.)カルパチア山脈とスデテ山脈でゲルマニウムに富む地下水がさらに見つかるかどうかは、おそらく時間の問題であろう。実施された調査から、クウォツコ地方の最西端、特にクドワとイェレニフ近辺で、ゲルマニウムに富む地下水が見つかる可能性があることが示唆された。

Kudowa-Jeleniówの水から見つかったゲルマニウムとヒ素の正の相関関係は、ゲルマニウムが豊富な水がヒ素の点で基準を満たしていない可能性があることを懸念させる。ボトル入り飲料水におけるヒ素の最大許容濃度(MAC)は10 µg/Lである(2011指令)。しかし、10 µg/Lを超えるヒ素濃度を含む水は、治療水として使用される可能性がある。治療水が1ヶ月未満の治療(ミネラルウォーターを飲むことによる病気の治療)に使用される場合、AsのMACは確立されない。1ヶ月を超える治療の場合、ヒ素のMACは、飲用療法で50μg/L、吸入で100μg/Lとなる(2006指令)。

ゲルマニウムは、がん、HIV感染症、自己免疫疾患、関節炎、老人性骨粗鬆症などの予防薬や治療薬として使用できる、非常に有望な微量元素であると思われる(例えば、Hirayama et al.)したがって、ゲルマニウムの作用機序について、さらに詳細な研究が強く求められている。調査すべき最も重要なテーマは、安全かつ有効な投与量と治療期間である。ゲルマニウムは臓器や組織に蓄積しやすく、半減期が比較的長いという特質があるため、サナトリウム治療には2つの本質的な利点があると考えられる:2~3週間の定置療法(サナトリウムやスパホテルでの治療で、医師が常時監督する)は、患者に治療効果をもたらすのに十分な期間であると同時に、ゲルマニウムの蓄積毒性に関連する副作用を防ぐのに十分な期間である。ゲルマニウムの体内滞留時間は非常に長いので、療養所での治療後、長期間にわたっても治療効果を観察することができる。さらに、治療期間中は専門医が患者を監視し、副作用に関する問題は即座に解決することができる。

結論

調査の結果、スデテス山脈(ポーランド南西部)でゲルマニウムを豊富に含む水を発見できる可能性が最も高いのは、Kłodzko地域の最西部、特にKudowaトラフ(国境を越えたNachod盆地の東部)の結晶質基盤にあるCO2リッチな水系であることがわかった。

化学元素間の関係から、ゲルマニウムは、硫化鉱物である可能性のあるヒ素と同じ供給源相に由来することが示唆される。十分な地球化学的・鉱物学的認識がない場合、この地域のCO2を多く含む鉱泉水へのゲルマニウムの供給は、より深い結晶質の岩盤から、あるいは地震活動性の高いPoříčí-Hronov断層帯に関連する深部の転位に沿って、マグマ起源の後物質が移動している可能性が高いという仮説が成り立つ。クドワトラフ海域の鉱物・清澄水に含まれるゲルマニウムの起源を説明するには、岩盤の地球化学と鉱物学、さらにナチョド盆地のチェコ地域の水を含む、Poříčí-Hronov断層帯とそれに伴う転位に関連したCO2に富む水の地球化学に関するさらなる研究が必要である。

CO2が豊富な他の研究対象水中のゲルマニウムは、水文地質学的システムにおける短いターンオーバー時間下での帯水層鉱物と地下水との間の動力学的プロセスの結果であると思われる。これらの帯水層システムでは、鉄を含む固相(ケイ酸塩、酸化物)がGeの溶液中への放出に重要な役割を果たしていると考えられる。

CiepliceとLądekの熱水中のゲルマニウムは、ケイ素のような地球化学を確認し、珪酸塩鉱物からの強い起源を明らかにした。これは、ヒ素を含む硫化物の結晶質(花崗岩、花崗片麻岩)岩盤に高度に分散したゲルマニウムに由来するよりも可能性が高いと思われる。Ge-Si関係の制御における鉱脈石英の役割の可能性を確認するには、新形成シリカ固体中のゲルマニウムに関する研究が必要である。ジェレニア・ゴラ(Jelenia Góra)地熱システムにおける最近の知見は、ゲルマニウム溶質の制御における二次形成シリカの役割を確認しているようである(Dobrzyński et al.地下水中のゲルマニウムの地球化学、特に熱水域以外の淡水やミネラル水中のゲルマニウムの地球化学は、まだ十分に調査・理解されていないことに留意すべきである。

ゲルマニウムの生物学的・医学的利用への関心が高まれば、ゲルマニウムを豊富に含む地下水をバルネオセラピーに応用することも考えられる。ゲルマニウムの生物学的利用能と生化学的役割に関する有望な結果は、既存のヘルスリゾートの治療用水と同様に、ゲルマニウムを豊富に含む天然水を使った研究を奨励しているようである。このような研究の利点は、ゲルマニウムを豊富に含む水を使用することで、療養所や温泉病院の医療施設でさらなる生物医学的研究が可能になることである。

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